Kolekcję malarstwa tworzą dzieła autorów polskich (641 obrazów) oraz obcych (21 obrazów). Są one datowane od 2. poł. XVIII w. po czasy współczesne. Jest to zbiór malarstwa prezentujący przekrój kierunków i stylów malarstwa europejskiego ostatnich 250 lat. Składają się na niego obrazy olejne wybitnych malarzy: Jacka Malczewskiego, Olgi Boznańskiej, Stanisława Ignacego Witkiewicza, Jana Matejki, Józefa Mehoffera, Juliana Fałata, Marii Bilińskiej-Bohdanowiczowej, Alfreda Wierusz-Kowalskiego, Jana Cybisa czy Witolda Chomicza. Na uwagę zasługuje także zespół 120 prac malarza i pedagoga Uniwersytetu Wileńskiego – Aleksandra Szturmana. W kolekcji znajdują się także dzieła innych artystów związanych z Wilnem: rodzeństwa Józefa i Łucji Bałzukiewiczów czy Ludomira Sleńdzińskiego.
Zbiór rysunków i grafik liczy obecnie 207 obiektów, z czego znaczną część stanowi kolekcja rysunków autorstwa Stanisława Witkiewicza, Ignacego Pieńkowskiego i Wacława Wąsowicza.
